Um garoto normal que trabalha no setor de informáticas de uma loja de departamentos se transforma, por engano, em um banco de dados vivo dos maiores e mais secretos arquivos do governo federal dos Estados Unidos. Esta é a história de Chuck, série que leva no título o nome de seu protagonista, interpretado por Zachary Levi.
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Chuck absorve os dados de um banco de imagens ultra-secreto do governo federal dos Estados Unidos. Como conseqüência do pequeno engano, recebe a visita de Sarah e John, enviados pela <i>CIA</i> e pela <i>NSA</i> para dar um jeitinho no mal-entendido.
Quando Chuck está começando a se adaptar a sua nova vida, um médico que poderia curá-lo é assassinado. Enquanto tenta desesperadamente lutar para salvar sua vida, Ellie convida Sarah para jantar e conhecer a família.
Chuck precisa da ajuda de Morgan para provar que já está preparado para ser promovido à função de gerente-assistente. É também neste capítulo que Sarah e John dão a Chuck sua primeira missão de agente em treinamento: combater uma ameaça terrorista.
O novo trabalho de Chuck o leva a uma mansão em Malibu para recuperar um diamante de um milhão de dólares usado para financiar o terrorismo
Depois de um fracasso em sua última missão, Chuck se sente moralmente obrigado a ser bem-sucedido na nova empreitada, mesmo quando Sarah e Casey insistem em ressaltar que a roubada é das grandes. Ao mesmo tempo, ele precisa enfrentar uma competição de vendas que pode decidir seu futuro na <i>Buy More</I>.
No episódio de <i>Halloween</i>, Chuck conhece um agente federal igual a ele: um computador ambulante que tem em seu cérebro as informações mais importantes sobre a segurança nacional.
Neste episódio, Chuck volta para <i>Stanford</i>, a Universidade que o expulsou, para ajudar um ex-professor que está sendo perseguido por possuir um segredo do governo em sua posse.
Chuck precisa aprender a lidar com uma vida amorosa de verdade quando conhece uma moça muito bonita chamada Lou (interpretada por Rachel Bilson, a Summer de <i>The O.C.</i>, em participação especial). Ao mesmo tempo, seu relacionamento com Sarah passa por um teste quando Ellie e o "Capitão Fantástico" convidam os dois para um encontro de casais.
Nem todos os sentimentos de Sarah por Chuck são falsos, como ela descobre quando o moço começa a namorar Lou.
Chuck descobre que seu ex-colega de quarto e responsável por todos so problemas que têm enfrentado ultimamente, Bryce, está vivo. A missão do dia? Ajudá-lo a voltar apara a <i>CIA</i> e limpar seu nome, naquele que parece ser o dia mais ocupado da <i>Buy More</i> em anos.
Enquanto se depara com o fato de que Sarah ainda nutre sentimentos por Bryce, Chuck percebe que pode ser mais difícil do que pensava viver ao lado da loira. Isto porque os dois embarcam em uma missão onde precisam fingir ser marido e mulher.
O episódio começa com um <i>flashback</i> em 2004, que mostra John apaixonado por uma russa chamada Ilsa, que diz ser fotojornalista. Nos dias atuais, as coisas se complicam quando Ilsa volta noiva de um homem chamado Victor Federov e se revela uma espiã francesa.
Chuck descobre que está sendo espionado na <i>Buy More</i> e enfrenta a possibilidade de ter de deixar sua vida para sempre. Nada melhora quando ele perde algo muito importante - o pedido de noivado que Capitão Fantástico faz a Ellie.
